A história começou em 1952 quando Gaby Aghion, uma parisiense nascida no Egito, de beleza negra, estilo boêmio e que queria lançar uma marca que representasse um prêt-à-porter de luxo e libertasse as mulheres dos rígidos padrões da moda da época, juntamente com seu sócio, o empresário Jacques Lenoir, fundou a empresa que levava o nome de CHLOÉ, escolhido pelo caloroso apelo feminino. Quatro anos mais tarde, em 1956, aconteceu o desfile de estreia no famoso Café de Flore, reduto dos existencialistas e artistas da capital francesa, quando a grife apresentou peças com tecidos finos, delicadamente femininas, leves e românticas que rejeitavam a rígida formalidade da moda da década de 50.

Desde a sua criação, a marca sempre contratou para assinar suas coleções jovens estilistas talentosos como Christiana Bailly, Michèle Rosier, Maxime de la Falaise, Graziella Fontana, Tan Giudicelli, Guy Paulin e Carlos Rodriguez.Nos anos 60, a CHLOÉ fez parte da geração que definiu o que viria a ser o prêt-à-porter francês, apostando em roupas jovens e modernas, com um espírito delicadamente audacioso. Principalmente depois que o jovem Karl Lagerfeld assumiu a direção criativa da marca em 1966, e transformou a CHLOÉ na marca preferida de grandes celebridades como Jackie Kennedy, Brigitte Bardot, Maria Callas e Grace Kelly na década de 70. A grife inaugurou sua primeira loja própria em 1971 na Rua Gribeauval em Paris e lançou seu primeiro perfume em 1975. Nesta década, a marca com suas blusas românticas de gaze e longas saias, definiu o visual de uma geração.

No ano de 1985 a marca francesa foi adquirida pelo grupo de luxo Richemont e sua notoriedade mundial aumentou ainda mais. Os anos 90 foram marcados pelo lançamento de vários perfumes como o Narcisse (1992) e o Innocence (1996).No final da década de 90, já com uma imagem desgastada e antiga no mercado da moda, a grife francesa resolveu dar uma enorme reviravolta apostando no rejuvenescimento de sua marca, principalmente com a estilista Stella McCartney, que a partir de 1997 assumiu a direção criativa da CHLOÉ. Com a saída da herdeira de Paul McCartney em 2001, sua ex-assistente, Phoebe Philo, assumiu o comando criativo da marca. Rapidamente a jovem estilista imprimiu um toque pessoal e sensual nas coleções da CHLOÉ, que atraíram jovens celebridades como Kirsten Dunst, Natalie Portman e Lou Doillon.

Em 2002, a marca lançou no mercado sua primeira coleção de bolsas, sapatos e artigos de couro. Rapidamente a bolsa Paddington se tornou um dos ícones da CHLOÉ e um enorme sucesso de Venda. Pouco depois, em 2004, a marca lançaria do mercado a See By Chloé, caracterizada pelos desenhos e linhas românticas, modernas e juvenis de tops, shorts, mini-saias, calças, vestidos e blusas. No dia 11 de outubro de 2006, Paulo Melim Andersson assumiu as rédeas e passou a ser o diretor artístico da marca. No ano seguinte a CHLOÉ foi a primeira marca de luxo a oferecer uma versão estilizada do iPhone através de sua loja na Internet. Recentemente, em 2008, depois de uma estreita colaboração no desenvolvimento de fragrâncias, Hannah MacGibbon assumiu o cargo de diretora artística, apresentando sua primeira coleção no mês de março de 2009.

Atualmente a marca tenta agora atrair jovens celebridades para renovar a imagem, apostando em peças casuais (embora os preços continuem nas alturas). Liv Tyler é uma das entusiastas da marca atualmente: ela comprou recentemente três pares dos jeans que têm detalhes trançados - e fez aparições públicas com todos eles enquanto promovia o filme Jersey Girl. Além disso, a CHLOÉ está passando por uma rápida expansão internacional com aberturas de novas lojas.